南宁市一次污染过程大气颗粒物理化特性及来源

利用颗粒物粒径谱仪和单颗粒气溶胶质谱仪等,对南宁市2016年12月5~11日大气污染过程进行实时监测,分析颗粒物粒径分布特征、化学组分及其污染来源.结果表明,观测期间南宁市20 nm~10μm颗粒物数浓度粒径主要集中在23~395 nm之间,主峰值出现在100 nm左右.期间有3次新粒子生成现象,下午14:00~18:00有30 nm左右新粒子开始生成,晚20:00~次日06:00碰并长大到40~110 nm左右,3次新粒子生成过程受机动车尾气一次排放的污染影响.对污染期间细颗粒物化学成分在线溯源分析发现,污染期间有大量的二次反应颗粒物生成,判定颗粒物来源主要有生物质燃烧源、扬尘源和燃煤源,其中,远距离传输对生物质燃烧源有贡献.     

青岛近海及黄渤海大气气溶胶中不同形态氮磷质量浓度及组成特征

于2016年6~7月采集了青岛近岸以及黄渤海大气气溶胶样品,并于8月6~15日连续采集了青岛近岸气溶胶昼夜样品,分别测定了不同形态的氮磷(溶解无机氮、溶解无机磷、溶解态总氮、溶解态总磷、总氮和总磷)质量浓度,并分析了气溶胶中这些不同形态氮磷的组成特征.结果表明,青岛近岸大气气溶胶中不同形态氮磷的浓度明显高于同时期黄渤海气溶胶中氮磷浓度.青岛近岸气溶胶总氮中溶解态占比为56%,溶解态与不溶态差别不大;黄渤海气溶胶总氮中溶解态为主要部分,所占比例达72%.青岛以及黄渤海气溶胶中,无机氮是溶解态总氮的主要贡献者,分别占溶解总氮的67%和75%.青岛以及黄渤海气溶胶总磷中,溶解态与不溶态磷的贡献相近,溶解态分别占总磷的49%和58%;气溶胶溶解总磷中无机磷的贡献略高于有机磷,青岛以及黄渤海占比分别为56%和59%.气团来源对青岛以及黄渤海气溶胶中不同形态氮磷的浓度和组成特征有一定程度的影响,南方气团来源气溶胶中溶解无机氮(DIN)、溶解有机氮(DON)、总氮(TN)、溶解无机磷(DIP)和溶解有机磷(DOP)的浓度均高于北方和海上气团来源.青岛近岸气溶胶中溶解有机氮浓度昼夜差别不大,而溶解无机氮和总氮浓度则白天相对较高.白天和夜间气溶胶总氮中溶解态氮占主要部分,所占比例达到79%,且无昼夜变化;无机氮是溶解总氮的主要贡献者,且晚上无机氮所占比例(61%)较白天(70%)略有降低.青岛近岸气溶胶中的溶解无机磷和有机磷昼夜浓度差别不大,而总磷浓度则白天明显高于晚上.昼夜气溶胶样品中不溶态磷是总磷的主要组成部分,占比分别为83%、62%,夜间气溶胶中溶解态磷的贡献远高于白天;不论昼夜,无机磷均是溶解总磷的主要部分,所占比例在71%~77%.     

南京北郊黑碳气溶胶的来源解析

利用七波段黑碳仪对2015年1~12月南京北郊地区黑碳(black carbon,BC)气溶胶实时监测,并结合黑碳仪模型对该期间内BC进行来源解析,探讨化石燃料排放产生BC(BCff)与生物质燃烧产生BC(BCbb)各自的贡献大小.结果表明,观测期间BC的吸收波长指数(α)和生物质燃烧对BC的贡献百分比(BB)的变化范围都较大但趋势较为一致;冬季α值偏高而夏季α值较低,表明不同季节时间BC来源和强度的差异性.BCff在各季节BC总浓度中占比略有不同但均高于75%;BC、BCff和BCbb的日变化趋势均呈双峰特征,在07:00~09:00和18:00~21:00左右浓度有最大值;全天中,BCff对BC贡献最大,浓度值约为BCbb的3~5倍;夜晚BC浓度普遍高于白天,其平均浓度值是白天的1.2倍.由浓度权重轨迹分析的结果可知,影响南京北郊地区高浓度BC的源区主要集中在浙江、安徽以及江西和福建等地区.     

上海市含碳大气颗粒物的粒径分布

使用STAPLEX大流量六级采样器(<0.49μm、0.49～0.95μm、0.95～1.5μm、1.5～3.0μm、3.0～7.2μm和>7.2μm),结合DRI Model 2001热光碳分析仪(TOR),分析了2010年5月～2011年5月期间上海市嘉定区(市郊)、徐汇区(市区)的大气颗粒物样品中有机碳(OC)和元素碳(EC)的粒径分布.结果表明,不同粒径的OC和EC质量浓度均呈双峰分布,较高峰出现于<0.49μm粒径段,次高峰则出现于>3.0μm的两个粒径段.嘉定区(JD)和徐汇区(XH)PM3.0中OC的质量浓度分别为16.35μg.m-3和11.85μg.m-3,EC质量浓度分别为2.22μg.m-3和1.91μg.m-3,市郊大气颗粒物中碳组分质量浓度高于市区,说明市郊碳污染更为严重.在<1.5μm的粒径段,嘉定区OC与EC的同源性较好,表明其中大部分OC来自于燃烧源.两地区不同粒径OC/EC值与不同排放源特征值的对比,可以说明徐汇区更多受到机动车尾气排放和道路扬尘的影响.通过EC示踪法计算二次有机碳(SOC)质量浓度可知:上海市SOC质量浓度较高,PM3.0中达到6.76μg.m-3,占OC的质量分数为69%,粒径分布呈双峰分布,峰值位于0.49～0.95μm和3.0～7.2μm粒径段.     

青岛不同强度霾天气溶胶中二次无机离子的生成及粒径分布

于2015年9月至2016年2月在青岛近海连续收集了大气气溶胶分级样品,用离子色谱法分析了其中的水溶性无机离子组分,并讨论了不同强度霾天下气溶胶中二次无机组分的粒径分布,初步探索了霾天SNA的形成过程和影响因素.结果表明,气溶胶中NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+、NO_2~-和Cl~-的质量浓度变化范围分别是10.32~193.46、4.42~74.05、2.21~57.75、0.05~2.22和1.35~17.39μg·m~(-3),且SNA的质量浓度随霾污染程度的加剧明显增加.与非霾天相比,轻微、轻度、中度和重度霾天与非霾天相比,NO_3~-的质量浓度分别增加了55%、77%、240%和537%;SO_4~(2-)的质量浓度分别增加了4.7%、35%、77%和262%;NH_4~+的质量浓度分别增加了72%、83%、201%和526%.细粒径上的NO_3~-、SO_4~(2-)与其气态前体物NO_2、SO_2均有显著相关性,且与相对湿度、能见度、风速等气象条件相关性较好,说明细粒径SNA的生成是造成霾天能见度下降,形成空气污染的主要原因之一,同时,高浓度前体物、较大相对湿度、低风速都是影响霾天形成的重要因素.除轻微霾天外,其他不同强度霾天的SOR(硫氧化率)、NOR(氮氧化率)均大于非霾天,且随着霾程度的加剧,SOR、NOR都有明显的升高,尤其是0.43~0.65μm和0.65~1.1μm粒径段;在重度霾天,氮和硫的转化率平均为非霾天的1.5倍,说明细粒径上的硫酸盐和硝酸盐大部分是气-粒转化而来.NO_3~-、NH_4~+、NO_2~-和SO_4~(2-)主要存在于细粒径段,霾天下在细粒径上的比例都显著增大,NO_3~-和SO_4~(2-)在严重霾天所占比例最高,分别达到79.4%和74.4%.NO_3~-在非霾、轻微、轻度霾天时均呈双峰分布,峰值出现在0.43~0.65μm和3.3~4.7μm处,中度霾天时细粒子峰值移动到0.65~1.1μm,在重度霾天粒径分布变为0.65~1.1μm的单峰分布.SO_4~(2-)只在非霾条件下呈双峰分布,峰值出现在0.43~0.65μm和2.1~3.3μm粒径段,霾天下均是单峰分布,轻微和轻度霾天下峰值出现在0.43~0.65μm,中度和重度霾天下峰值在0.65~1.1μm处.NH_4~+呈单峰分布,在非霾和轻微霾天下峰值出现在0.43~0.65μm粒径段,轻度、中度和重度霾天下峰值均出现在0.65~1.1μm粒径段.     

含疏松缺陷的ZL205A合金力学性能研究

目的获取含疏松缺陷ZL205A材料主要力学性能参数的变化规律及力学行为。方法通过单轴拉伸实验测试,采用割线法估算含不同等级疏松ZL205A试样的力学性能参数;基于试样断面及载荷-位移曲线分析,归纳ZL205A材料的力学行为,并通过有限元模拟对假设的力学模型进行验证。结果发现ZL205A材料的抗拉强度、伸长率、弹性模量及屈服强度指标呈现随疏松等级增加而降低的趋势,材料变形塑性屈服阶段不明显且具有脆性断裂特征。结论 Ramberg-Osgood方程适合于描述ZL205A材料的弹塑性本构关系。     

北京市不同地区土壤中的球囊霉素荧光特征及其与土壤理化性质的关系

球囊霉素相关土壤蛋白是一种菌根真菌产生的耐热糖蛋白,因其与微生物密切联系而常用来表征土壤的健康状况.由于球囊霉素相关土壤蛋白的提取过程中容易产生干扰物质,影响了这个指标在土壤状态评估方面的进一步应用.本研究采集了北京北部山区,中部城区以及南部郊区的土壤样品,使用三维荧光-平行因子模型技术解析球囊霉素相关土壤蛋白中可溶性有机物的荧光特征,将土壤类球囊霉素蛋白分解为5个荧光组分,分别为微生物源UVC腐殖质类物质、UVA人为来源腐殖质类物质、微生物来源的氧化醌物质、土壤富里酸类物质和类蛋白物质,蛋白质在其中所占比例为0~20%.不同采样区域的荧光特征比较显示,球囊霉素土壤相关土壤蛋白的5个荧光组分总体稳定,与山区相比较,城区和郊区的类蛋白质组分受人类活动影响降低,氧化醌类物质组分含量升高.不同采样点的理化特征结果显示,以城市建设和耕作为代表的人类活动减少了土壤中的含水率、有机质含量以及总氮含量.比较球囊霉素相关土壤蛋白的荧光特征与土壤理化特征的相关性结果显示,球囊霉素土壤相关蛋白浓度、UVA腐殖质组分、UVC腐殖质组分与土壤有机质含量、总氮含量显著相关,具有表征土壤健康状况的潜力.     

北京不同污染事件期间气溶胶光学特性

利用2005~2011年的AERONET观测数据,对北京不同污染事件期间(秸秆焚烧、烟花燃放以及沙尘天气)气溶胶光学特性进行了分析.气溶胶光学厚度受污染有显著上升,沙尘、秸秆、烟花气溶胶的AOD440 nm分别是干净背景的4.91、4.07、2.65倍.AOD与ngstrm波长指数的匹配能够较好地识别污染类型,沙尘对应高AOD和低α,烟花气溶胶α(1.09)稍低于秸秆(1.21)以及背景(1.27),表明烟花气溶胶的粗粒子更占优,秸秆对应更高的AOD则与其中黑碳颗粒较强的消光能力有关.单次散射反照率对波长敏感性不高,沙尘气溶胶的ω值(0.934)高于背景值(0.878)、秸秆气溶胶(0.921)以及烟花气溶胶(0.905),秸秆气溶胶受烟羽老化、吸湿性增长等影响表现出偏大现象.气溶胶粒子谱分布在背景与污染期间均为双峰模态,细模态和粗模态的峰值浓度半径分别为0.1~0.2μm以及2.24~3.85μm,粗细粒子浓度比值由小到大依次为背景(1.04)、秸秆焚烧(1.10)、烟花燃放(1.91)以及沙尘气溶胶(4.96).     

东海大气气溶胶中二元羧酸的分布特征及来源

大气气溶胶中的二元羧酸因其在全球气候变化中的潜在作用而受到广泛关注.利用2011年5月12日-6月6日在东海采集的气溶胶样品,分析其中水溶性二元羧酸及常量离子浓度,探讨东海气溶胶中二元羧酸的时空分布特征及来源.结果显示东海大气气溶胶中乙二酸、丙二酸和丁二酸的浓度分别为26.0～1475.5 ng·m-3、0.1 ～61.4 ng·m-3和0.1～132.4 ng·m-3,乙二酸在这3种二元羧酸中的贡献最大,为88.3％.东海气溶胶中二元羧酸浓度的昼夜变化不显著.空间分布整体呈现近海高、远海低的趋势.气团的来源和迁移路径以及气象因素影响气溶胶中二元羧酸的分布,气团来自污染较重的陆源时气溶胶中二元羧酸的浓度较高,气团来自清洁的海洋源时,二元羧酸的浓度则较低;阴雾天气时气溶胶中二元羧酸浓度相对较高,降雨发生时二元羧酸的浓度较低.二元羧酸与常量离子的相关性分析表明,自然源和人为源释放的挥发性有机物质在液相中氧化生成二元羧酸是东海大气气溶胶中二元羧酸的主要源,而汽车尾气和生物质燃烧的一次排放、海洋源以及碱性粗颗粒吸收气体二元羧酸不是主要源.液相中乙醛酸氧化形成的乙二酸和长链二元羧酸氧化形成的乙二酸对东海气溶胶中乙二酸的贡献分别为41％和59％.     

基于地基遥感数据的太湖地区气溶胶光学厚度和粒子谱变化规律研究

利用多光谱旋转遮蔽影带辐射计(Multi-Filter Rotating Shadowband Radiometer,MFRSR)测定了我国长江三角洲中部的太湖地区2008年5月至2009年4月期间415 nm、500 nm、615 nm、673 nm、870 nm波段的全天空总辐射、散射辐射和直接辐射通量密度,结合球形粒子的Mie散射理论反演了该地区大气气溶胶粒子谱,并对结果进行了分析.结果表明:受人为活动的影响,该地区工作日和非工作日气溶胶光学厚度和粒子谱的日变化存在明显的差异,工作日上午6:00-9:00时间内,细粒子的生成远大于非工作日这一期间细粒子的生成.太湖地区气溶胶光学厚度常年较高,500 nm波段的年平均值为0.8038±0.7924,夏季最大(0.9359±0.7389),冬季最小(0.6209±0.5500);气溶胶粒子谱表现出双峰分布,一种是位于半径0.15 μm附近的细模态,另一种是半径3μm左右的粗模态,且夏季和秋季细粒子较多,而其他季节粗粒子较多.气溶胶光学厚度以及气溶胶粒子谱分布的季节变化受到气象条件的显著影响.降水过程对大气气溶胶具有明显的冲刷作用,并且降水后大气气溶胶的增加与气溶胶粒子大小有关,积聚态粒子浓度的增加比粗模态粒子的增加更快.